Asasinų komanda, sudaryta iš brolio ir sesers Jokūbo ir Evi Frai, nukels Jus į XIX amžiaus Londoną. Keliaujant Jums teks vesti duetą įvairiose misijose. Jokūbas nori užvaldyti Londoną, o Evi nori toliau sutelkti dėmesį į Edeno obuolio paieškas. Jūs turėsite panaudoti slaptumą, įgūdžius ir instinktus, kad išgyventumėte „Assassin’s Creed Syndicate“ žaidime. Siekdama pataisyti „Assassin’s Creed Unity“ trūkumus, „Ubisoft“ bendrovė parinko veiksmo vieta šiai „Assassin’s Creed“ franšizės daliai Londoną. Žaidimo kūrėjai išrinko geriausius serijos elementus ir suderino juos su naujomis funkcijomis „AC Syndicate“ žaidime. Jūs turėsite vesti du personažus, pirmąkart franšizėje, jiems keliaujant per žaidimo siužetą.
Dviejų personažų pridėjimas suteikia žaidimui kitą atmosferą, nes Jūs atliekate kiekvieno misijas, paremtas skirtingų įgūdžių naudojimu. Jokūbas yra pasiryžęs įkurti gaują Londonui užvaldyti ir lavinti jų kovinius įgūdžius. Tačiau Evi nori padėti asasinų organizacijai surasti Edeno obuolį. Misijos, kurias atliksite Evi vaidmenyje, pareikalaus daugiau slaptumo. Be misijų, kurios yra susijusios su pagrindine siužeto linija, žaidime yra pribarstyta antrinių misijų.
Atlikdami antrines misijas Jūs sutiksite pagrindines XIX amžiaus Londono asmenybes, pavyzdžiui, Čarlzą Dikensą ir karalienę Viktoriją. Tie, kurie yra susipažinę su „Assassin’s Creed“ žaidimais, neras daug netikėtumų, nes iš esmės darysite tuos pačius dalykus, kuriuos darėte visuose kituose žaidimuose. Tačiau žudymų ir kovos jaudulys ir smagumas suteiks daug malonumo, todėl „AC Syndicate“ žaidimą verta išbandyti.
Brolis ir sesuo asasinai tyrinėja Londoną XIX amžiuje.